久久精品免费观看_欧美日韩精品电影_91看片一区_日日夜夜天天综合

在多相催化反應(yīng)中，催化劑并非一成不變，往往經(jīng)歷著結(jié)構(gòu)變化。在溫度和氣氛的影響下，催化劑的活性金屬和載體會發(fā)生原子重排、晶面重構(gòu)等一系列現(xiàn)象，進(jìn)而導(dǎo)致催化劑性能被顯著改變。揭示催化劑結(jié)構(gòu)演變過程對識別活性位點(diǎn)以及建立構(gòu)效關(guān)系的意義不言而喻。在丙烷脫氫反應(yīng)中，合金催化劑結(jié)構(gòu)演變的誘因一般被認(rèn)為是高溫和氫氣，而產(chǎn)物丙烯在催化劑結(jié)構(gòu)演變中所扮演的角色尚不清晰。

研究人員利用溶液相的分步強(qiáng)靜電吸附法在二氧化硅表面依次負(fù)載銦和鉑，并經(jīng)過高溫氫氣還原獲得合金團(tuán)簇。一系列譜學(xué)實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，僅有少量銦被還原并與鉑合金化。在所形成的鉑銦合金團(tuán)簇中，銦更傾向于分布在表面。同時(shí)，存在于鉑銦合金與二氧化硅載體之間的氧化銦物種被證明能夠有效抑制鉑銦合金的燒結(jié)。

催化測試結(jié)果表明，鉑銦合金催化劑在高濃度的丙烷氣氛中顯示出明顯的活化誘導(dǎo)期。催化劑的初始活性雖然很低，但隨著測試時(shí)間延長迅速升高，并基本保持穩(wěn)定。該催化劑穩(wěn)定狀態(tài)下的活性超過文獻(xiàn)中絕大多數(shù)鉑基催化劑，并比已報(bào)道的鉑銦合金的活性高出一個(gè)數(shù)量級。

研究人員通過表征反應(yīng)后催化劑的結(jié)構(gòu)發(fā)現(xiàn)，在高濃度的丙烯產(chǎn)物誘導(dǎo)下，大量銦物種從催化劑中揮發(fā)并凝固在石英管末端，這導(dǎo)致了活性位點(diǎn)鉑的暴露以及誘導(dǎo)期的出現(xiàn)。鉑銦合金團(tuán)簇逐漸演變?yōu)槠骄叽鐑H為1.3納米的鉑銦金屬間化合物，超小的尺寸來源于界面處氧化銦物種帶來的抗燒結(jié)性能。

研究人員介紹，該工作強(qiáng)調(diào)了催化劑動態(tài)結(jié)構(gòu)演變中催化產(chǎn)物扮演著不可忽視的重要角色，為高性能丙烷脫氫催化劑的理性設(shè)計(jì)提供了新的視角。

相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1038/s41467-025-60153-1