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　　稀土摻雜玻璃材料的光學(xué)與熱力學(xué)穩(wěn)定性，依賴稀土離子的局部配位環(huán)境和空間分布。以往研究采用光譜分析、拉曼、中子散射等手段來探討稀土離子在玻璃網(wǎng)絡(luò)中的配位狀態(tài)，但這些手段難以精準(zhǔn)分辨并定量解析稀土離子的多種局域構(gòu)型。同時(shí)，順次性稀土離子難以通過固態(tài)核磁共振進(jìn)行有效探測(cè)，限制了對(duì)稀土離子與玻璃網(wǎng)絡(luò)連接機(jī)制及其結(jié)構(gòu)演化規(guī)律的理解。這些局限使得稀土離子的局部有序性和網(wǎng)絡(luò)修飾機(jī)制缺乏系統(tǒng)研究。

　　研究選取無順磁性且具優(yōu)異固態(tài)核磁共振響應(yīng)特征的Sc3+為模型離子，以模擬小半徑重稀土離子在磷酸鹽玻璃中的結(jié)構(gòu)行為。研究進(jìn)一步通過多維固態(tài)核磁共振技術(shù)，解析Sc2O3-xKPO3玻璃中31P、45Sc與39K的局域結(jié)構(gòu)，揭示了Sc3+的配位特性與聚集規(guī)律。結(jié)果表明，Sc3+在玻璃網(wǎng)絡(luò)中完全呈現(xiàn)六配位態(tài)，并以共頂形式連接六個(gè)磷氧四面體[PO4]。研究確認(rèn)了結(jié)構(gòu)單元，并對(duì)鑒定出的9種單元進(jìn)行定量分析。基于電荷、鍵數(shù)與空間分布概率的計(jì)算發(fā)現(xiàn)，Sc3+在5.5 Å范圍內(nèi)存在聚集傾向。同時(shí)，研究據(jù)此構(gòu)建其原子尺度的聚集模型。這一原子尺度模型揭示了稀土離子聚集的微觀機(jī)理，為理解和調(diào)控磷酸鹽玻璃的光學(xué)與熱學(xué)性能奠定了基礎(chǔ)，并有望指導(dǎo)材料設(shè)計(jì)以規(guī)避相分離風(fēng)險(xiǎn)。

　　相關(guān)研究成果發(fā)表在Journal of Non-Crystalline Solids上。研究工作得到到中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)的支持。

1Sc2O3-7.5KPO3玻璃中單元在Sc3+離子周圍的空間分布示意圖