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哈工大Adv. Funct. Mater.：石墨烯包裹的單相結(jié)構(gòu)的混合金屬碳酸鹽復(fù)合材料的可控制備及其高效的儲鋰性能

文章來源：未知更新時間：2018-02-08 11:30:54

引言商業(yè)化的鋰離子電池（LIBs）主要采用石墨類負極材料，但是其較低的比容量（372mAh g^-1）極大地限制了鋰離子電池的進一步應(yīng)用。而轉(zhuǎn)換反應(yīng)型負極材料由于其具有較高的理論比容量和電化學(xué)活性，受到了人們的廣泛關(guān)注。其中，相比于過渡金屬氧化物（TMOs），過渡金屬碳酸鹽（TMCs）往往具有更高的理論比容量和更低的生產(chǎn)成本。然而，TMCs較低的離子/電子傳輸速率和脫嵌鋰過程中產(chǎn)生的體積膨脹導(dǎo)致其較差的循環(huán)性能和倍率性能。雖然將兩種金屬元素進行復(fù)合，形成具有單相結(jié)構(gòu)的混合過渡金屬碳酸鹽（MTMCs）（A_xB_1-_xCO₃, A, B=Co, Ni, Zn, Mn, Fe）可以提高材料的儲鋰性能，但是其較低的循環(huán)壽命仍無法滿足人們的需求。將TMCs設(shè)計成多孔的微納結(jié)構(gòu)并將其與石墨烯進行復(fù)合是解決上述問題的另一個策略。然而迄今為止，將單相結(jié)構(gòu)的MTMCs和石墨烯進行復(fù)合并將其用于鋰離子電池負極目前尚未有報道。此外，單相結(jié)構(gòu)MTMCs用于鋰離子電池負極時，兩種不同的金屬離子之間的協(xié)同作用機理還有待于進一步的認識和研究。成果簡介近日，哈爾濱工業(yè)大學(xué)溫廣武教授課題組首次報道了一種單相結(jié)構(gòu)MTMCs和石墨烯復(fù)合負極材料。該團隊通過簡單的一步水熱法，成功制備出了不同錳鈷摩爾比的Mn_xCo_1-_xCO₃/RGO復(fù)合材料（Mn_0.7Co_0.3CO₃/RGO，Mn_0.5Co_0.5CO₃/RGO，Mn_0.3Co_0.7CO₃/RGO）。Mn_xCo_1-_xCO₃微米顆粒呈現(xiàn)為單相結(jié)構(gòu)，并均勻地分散于三維（3D）石墨烯網(wǎng)絡(luò)中。石墨烯的加入可以提高電極材料的電子傳輸速率，同時可以緩沖Mn_xCo_1-_xCO₃在充放電過程中的體積變化，維持結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。更重要的是，與CoCO₃和MnCO₃相比，Mn_xCo_1-_xCO₃具有更加豐富的孔道結(jié)構(gòu)，這種結(jié)構(gòu)特點可以縮短鋰離子的擴散路徑，增加活性材料的儲鋰活性位置。當其作為鋰離子電池負極材料時，與MnCO₃/RGO和CoCO₃/RGO相比，Mn_xCo_1-_xCO₃/RGO表現(xiàn)出較低的極化現(xiàn)象和更快的電化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)。其中Mn_0.7Co_0.3CO₃/RGO負極材料在2000 mA g^-1的電流密度下循環(huán)1500圈以后，其可逆比容量仍然達到900 mAh g^-1，庫倫效率接近100%，表現(xiàn)出超長的循環(huán)穩(wěn)定性。此外，作者通過電化學(xué)阻抗譜（EIS）和密度泛函理論（DFT）對Mn_xCo_1-_xCO₃中Mn和Co的協(xié)同作用機理進行了系統(tǒng)的分析，結(jié)果表明Mn_xCo_1-_xCO₃具有比CoCO₃和MnCO₃更高的電子導(dǎo)電性。相關(guān)成果以題為“Single-phase Mixed Transition Metal Carbonate Encapsulated by Graphene: Facile Synthesis and Improved Lithium Storage Properties”發(fā)表在了Advanced Functional Materials上。圖文導(dǎo)讀圖1 Mn_xCo_1-_xCO₃/RGO、MnCO₃/RGO和CoCO₃/RGO復(fù)合材料的合成示意圖 Mn_xCo_1-_xCO₃/RGO、MnCO₃/RGO和CoCO₃/RGO的合成示意圖圖2 Mn_0.7Co_0.3CO₃/RGO復(fù)合材料的顯微結(jié)構(gòu)和拉曼、EDS表征（a-c）Mn_0.7Co_0.3CO₃/RGO的SEM照片；（d）Mn_0.7Co_0.3CO₃/RGO的TEM照片；（e）Mn_0.7Co_0.3CO₃/RGO的HRTEM照片；（f）Mn_0.7Co_0.3CO₃/RGO的拉曼圖譜；（g-h）Mn_0.7Co_0.3CO₃/RGO的面掃描照片和EDX圖譜。圖3 Mn_xCo_1-_xCO₃/RGO、MnCO₃/RGO和CoCO₃/RGO復(fù)合材料的XRD圖譜（a，b）Mn_xCo_1-_xCO₃/RGO（x=0.3，0.5，0.7）、MnCO₃/RGO和CoCO₃/RGO的XRD圖譜；（c-e）Mn_xCo_1-_xCO₃/RGO（x=0.3，0.5，0.7）、MnCO₃/RGO和CoCO₃/RGO的晶格參數(shù)a、c和晶胞體積V。圖4 CoCO₃/RGO、Mn_0.3Co_0.7CO₃/RGO、Mn_0.5Co_0.5CO₃/RGO和MnCO₃/RGO復(fù)合材料的顯微結(jié)構(gòu)和EDS表征 CoCO3/RGO的（a）SEM, （b）TEM, （c）HRTEM照片和（d）EDX能譜； Mn_0.3Co_0.7CO₃/RGO的（e）SEM, （f）TEM, （g）HRTEM照片和（h）EDX能譜； Mn_0.5Co_0.5CO₃/RGO的（i）SEM, （j）TEM, （k）HRTEM照片和（l）EDX能譜； MnCO₃/RGO的（m）SEM, （n）TEM, （o）HRTEM照片和（p）EDX能譜；圖5 Mn_xCo_1-_xCO₃/RGO負極材料的電化學(xué)性能（a）CoCO₃/RGO；（b）MnCO₃/RGO；（c）Mn_0.7Co_0.3CO₃/RGO的CV曲線；（d）Mn_xCo_1-_xCO₃/RGO、CoCO₃/RGO、MnCO₃/RGO的倍率性能；（e）Mn_0.7Co_0.3CO₃/RGO在2000和5000 mA g^-1電流密度下的循環(huán)性能；（f）Mn_0.7Co_0.3CO₃/RGO和文獻中Mn-Co基負極材料的循環(huán)性能對比；（g）Mn_xCo_1-_xCO₃/RGO、CoCO₃/RGO、MnCO₃/RGO的EIS圖譜。圖6 第一性原理分析 Co₆(CO₃)₆的（a）晶胞結(jié)構(gòu)、（b）能帶結(jié)構(gòu)和（c）態(tài)密度； Mn₆(CO₃)₆的（d）晶胞結(jié)構(gòu)、（e）能帶結(jié)構(gòu)和（f）態(tài)密度； Mn₅Co₁(CO₃)₆的（g）晶胞結(jié)構(gòu)、（h）能帶結(jié)構(gòu)和（i）態(tài)密度。圖7 Mn_0.7Co_0.3CO₃/RGO電極結(jié)構(gòu)演變及儲鋰機理示意圖相關(guān)新聞 [2024-06-28]·湖北宜化擬公開掛牌轉(zhuǎn)讓降解新材 [2024-06-28]·廣信股份公開一項聚氨酯農(nóng)藥微膠 [2024-06-28]·伊之密與海爾再度攜手，共筑智能 [2024-06-28]·全球首列！更輕更節(jié)能的碳纖維地 [2024-06-28]·稀土紅外反射中空隔熱聚酰胺纖維 [2024-06-28]·盛禧奧在意大利開設(shè)PMMA先進回收 [2024-06-28]·APS Elastomers推出新的耐高溫T [2024-06-28]·杜邦FROTH-PAK?環(huán)保型低壓雙組 [2024-06-27]·科學(xué)家創(chuàng)制出無疲勞鐵電材料?有 [2024-06-27]·亞納米尺度全暴露Pt團簇高效催化關(guān)于我們\|聯(lián)系方式\|友情鏈接\|誠聘英才主辦單位：山東省化工情報信息協(xié)會山東省濟南市文化東路80號郵編：250014電話：0531—86399950、86399980、86399990傳真：0531—86399186 山東化工網(wǎng)在線交流： Copyright(C)山東省化工情報信息協(xié)會　版權(quán)所有　備案號：魯ICP備2021036540號　魯公網(wǎng)安備 37010202001033號感谢您访问我们的网站，您可能还对以下资源感兴趣：国产精品白丝久久av网站主站蜘蛛池模板：定日县\| 吉木乃县\| 依安县\| 抚松县\| 达州市\| 锦屏县\| 偏关县\| 崇信县\| 衡南县\| 保德县\| 吉水县\| 渭源县\| 太仆寺旗\| 广南县\| 阿瓦提县\| 乳山市\| 石首市\| 堆龙德庆县\| 汾西县\| 深泽县\| 岳西县\| 上饶县\| 富锦市\| 海安县\| 邵东县\| 杭锦旗\| 道真\| 天柱县\| 博爱县\| 酒泉市\| 邵东县\| 宁安市\| 舟曲县\| 隆回县\| 湖口县\| 读书\| 郸城县\| 通州市\| 通江县\| 射阳县\| 会昌县\|

引言

商業(yè)化的鋰離子電池（LIBs）主要采用石墨類負極材料，但是其較低的比容量（372mAh g^-1）極大地限制了鋰離子電池的進一步應(yīng)用。而轉(zhuǎn)換反應(yīng)型負極材料由于其具有較高的理論比容量和電化學(xué)活性，受到了人們的廣泛關(guān)注。其中，相比于過渡金屬氧化物（TMOs），過渡金屬碳酸鹽（TMCs）往往具有更高的理論比容量和更低的生產(chǎn)成本。然而，TMCs較低的離子/電子傳輸速率和脫嵌鋰過程中產(chǎn)生的體積膨脹導(dǎo)致其較差的循環(huán)性能和倍率性能。雖然將兩種金屬元素進行復(fù)合，形成具有單相結(jié)構(gòu)的混合過渡金屬碳酸鹽（MTMCs）（A_xB_1-_xCO₃, A, B=Co, Ni, Zn, Mn, Fe）可以提高材料的儲鋰性能，但是其較低的循環(huán)壽命仍無法滿足人們的需求。將TMCs設(shè)計成多孔的微納結(jié)構(gòu)并將其與石墨烯進行復(fù)合是解決上述問題的另一個策略。然而迄今為止，將單相結(jié)構(gòu)的MTMCs和石墨烯進行復(fù)合并將其用于鋰離子電池負極目前尚未有報道。此外，單相結(jié)構(gòu)MTMCs用于鋰離子電池負極時，兩種不同的金屬離子之間的協(xié)同作用機理還有待于進一步的認識和研究。

成果簡介

近日，哈爾濱工業(yè)大學(xué)溫廣武教授課題組首次報道了一種單相結(jié)構(gòu)MTMCs和石墨烯復(fù)合負極材料。該團隊通過簡單的一步水熱法，成功制備出了不同錳鈷摩爾比的Mn_xCo_1-_xCO₃/RGO復(fù)合材料（Mn_0.7Co_0.3CO₃/RGO，Mn_0.5Co_0.5CO₃/RGO，Mn_0.3Co_0.7CO₃/RGO）。Mn_xCo_1-_xCO₃微米顆粒呈現(xiàn)為單相結(jié)構(gòu)，并均勻地分散于三維（3D）石墨烯網(wǎng)絡(luò)中。石墨烯的加入可以提高電極材料的電子傳輸速率，同時可以緩沖Mn_xCo_1-_xCO₃在充放電過程中的體積變化，維持結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。更重要的是，與CoCO₃和MnCO₃相比，Mn_xCo_1-_xCO₃具有更加豐富的孔道結(jié)構(gòu)，這種結(jié)構(gòu)特點可以縮短鋰離子的擴散路徑，增加活性材料的儲鋰活性位置。當其作為鋰離子電池負極材料時，與MnCO₃/RGO和CoCO₃/RGO相比，Mn_xCo_1-_xCO₃/RGO表現(xiàn)出較低的極化現(xiàn)象和更快的電化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)。其中Mn_0.7Co_0.3CO₃/RGO負極材料在2000 mA g^-1的電流密度下循環(huán)1500圈以后，其可逆比容量仍然達到900 mAh g^-1，庫倫效率接近100%，表現(xiàn)出超長的循環(huán)穩(wěn)定性。此外，作者通過電化學(xué)阻抗譜（EIS）和密度泛函理論（DFT）對Mn_xCo_1-_xCO₃中Mn和Co的協(xié)同作用機理進行了系統(tǒng)的分析，結(jié)果表明Mn_xCo_1-_xCO₃具有比CoCO₃和MnCO₃更高的電子導(dǎo)電性。相關(guān)成果以題為“Single-phase Mixed Transition Metal Carbonate Encapsulated by Graphene: Facile Synthesis and Improved Lithium Storage Properties”發(fā)表在了Advanced Functional Materials上。