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 據(jù)報道，近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員黃延強，中科院副院長、中科院院士張濤團隊與新加坡南洋理工大學(xué)教授劉彬合作，開發(fā)出一種氮摻雜石墨烯錨定的Ni單原子催化劑，能夠作為二氧化碳還原的高效電催化劑。相關(guān)研究成果以共同通訊作者形式發(fā)表在《自然-能源》上。

　　二氧化碳電化學(xué)還原是實現(xiàn)碳資源循環(huán)的有效途徑。設(shè)計性能優(yōu)異的催化劑以降低過電勢、提高反應(yīng)選擇性和穩(wěn)定性是CO₂電化學(xué)還原研究的重點。單原子催化劑活性中心結(jié)構(gòu)清晰，且中心金屬電子結(jié)構(gòu)取決于相鄰配位原子間的相互作用，能夠表現(xiàn)出與均相催化劑相類似的性質(zhì)，進而有望實現(xiàn)對CO₂分子的高效活化和定向轉(zhuǎn)化。因此，單原子催化劑在CO₂電化學(xué)還原中展現(xiàn)出巨大潛力。

　　該研究采用高溫?zé)峤夂⑻加袡C物和Ni鹽混合物的方法，制備了一種氮摻雜石墨烯錨定的Ni單原子催化劑，利用多種表征手段證明：Ni與4個吡啶氮配位并形成了Ni-N4結(jié)構(gòu)，其中Ni為+1價，最外層電子結(jié)構(gòu)為3d9排布；Ni(I)單原子最外層的3d未成對電子易于離域化，能使部分電子從Ni3dx2-y2軌道離域，與吸附的CO₂分子的2p軌道形成共價鍵，最終形成帶負電的Ni-CO₂δ-結(jié)構(gòu)，從而實現(xiàn)了CO₂分子的高效活化。Ni單原子催化劑在CO₂電化學(xué)還原反應(yīng)中表現(xiàn)出了優(yōu)異的催化性能：在0.6V過電位下，達到350安培每克的比電流和14800h-1的轉(zhuǎn)換頻率，CO轉(zhuǎn)化具有97%的法拉第效率。在電流密度22mA·cm-2下連續(xù)反應(yīng)100小時后，催化劑保持其初始活性的98%。相關(guān)研究成果為高效CO₂電還原催化劑的設(shè)計提供了新思路。