氮氧化物(NOx)是酸雨、光化學(xué)煙霧、灰霾等環(huán)境污染問題的前體污染物。氨選擇性催化還原(NH3-SCR)方法是NOx控制的有效技術(shù)之一。目前,以銅基菱沸石分子篩(Cu-SSZ-13)為代表的銅(Cu)基小孔分子篩催化劑因優(yōu)異的NH3-SCR性能和水熱穩(wěn)定性等特點,已商業(yè)化應(yīng)用于機動車尾氣NOx的凈化處理。二聚Cu物種是該催化劑體系低溫NH3-SCR反應(yīng)的主要活性位點,而活性Cu物種在分子篩中的籠間遷移是形成Cu二聚體的前提條件和關(guān)鍵步驟。然而,分子篩骨架的微觀結(jié)構(gòu)特征對活性Cu物種籠間遷移的影響機制仍不清晰。
中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心研究員、中國工程院院士賀泓課題組聯(lián)合華南理工大學(xué)副教授陳培榕課題組,通過量子化學(xué)理論計算、原位阻抗光譜與原位漫反射紫外可見光譜等方法發(fā)現(xiàn),在Cu-SSZ-13催化劑上的NH3-SCR反應(yīng)過程中,分子篩骨架Brønsted酸性位點的空間分布特征是影響活性Cu物種即[Cu(NH3)2]+絡(luò)合物籠間遷移的關(guān)鍵因素,(局域)富鋁骨架結(jié)構(gòu)利于[Cu(NH3)2]+絡(luò)合物的籠間擴散,進而形成高活性二聚Cu物種,促進低溫NH3-SCR反應(yīng)。 該研究對Cu-SSZ-13等Cu基小孔分子篩催化劑中的NH3-SCR反應(yīng)過程提出了新認識,并為優(yōu)化分子篩催化劑的脫硝性能提出了可行方向。 相關(guān)研究成果以Spatial Distribution of Brønsted Acid Sites Determines the Mobility of Reactive Cu Ions in the Cu-SSZ-13 Catalyst during the Selective Catalytic Reduction of NOx with NH3為題,發(fā)表在《美國化學(xué)會志》(JACS)上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金和中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進會優(yōu)秀會員項目的支持。 |