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　　針對上述問題，中國科學(xué)院上海高等研究院研究員王慧團(tuán)隊與上海科技大學(xué)研究人員合作，在烯烴羰基化低碳催化研究中取得進(jìn)展。該團(tuán)隊通過合成具有碳空位的Co2C催化劑，構(gòu)建了Co-Cv-Co-C對稱破缺活性位點，提高了烯烴氫甲酰化反應(yīng)的性能。相關(guān)研究成果以Efficient Alkene Hydroformylation by Co–C Symmetry-Breaking Sites為題發(fā)表在《美國化學(xué)會志》上。 

　　該團(tuán)隊通過合成具有碳空位的Co2C催化劑，構(gòu)建局部Co–Cv–Co–C對稱破缺活性位點，相比于Co和Co2C，形成了適中的表面電荷密度梯度，增強(qiáng)了CO和C3H6的吸附和活化，CO和丙基之間的極化同時得到了顯著提升。此外，對稱破缺活性位點的構(gòu)建縮短了相鄰鈷原子位點之間的空間距離，增強(qiáng)了電子和空間結(jié)構(gòu)效應(yīng)的協(xié)同作用，降低了反應(yīng)過程的能壘。通過H2預(yù)處理，可以進(jìn)一步調(diào)節(jié)Co–Cv–Co–C位點密度，丙烯氫甲酰化的周轉(zhuǎn)數(shù)最高可達(dá)18364，優(yōu)于所有已報道的鈷基催化劑，超越了部分Rh基催化劑。該研究為催化劑原子環(huán)境的調(diào)控提供了有效策略，為復(fù)雜反應(yīng)中新型催化劑的開發(fā)提供了新思路。

　　研究工作獲得國家重點研發(fā)計劃和國家自然科學(xué)基金等的支持。

Co-C對稱破缺位點促進(jìn)的高效烯烴氫甲酰化