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　　針對(duì)上述問(wèn)題，中國(guó)科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所科研人員在前期Ni催化CO2加氫合成C2+OH和多相催化烯烴氫甲酰化合成醛的研究基礎(chǔ)上，構(gòu)建了Ni-K共修飾的Fe基催化劑（1Ni-4K/Fe），將CO2加氫生成C2+OH的時(shí)空收率提高到317.0mg/g/h，且能在300h內(nèi)穩(wěn)定運(yùn)行。進(jìn)一步，研究人員利用接力催化思想，構(gòu)建了“CO2加氫-烯烴氫甲酰化-醛氫化”三串聯(lián)體系，將產(chǎn)物中烯烴轉(zhuǎn)化為醇，C2+OH時(shí)空收率達(dá)980.5mg/g/h，選擇性達(dá)55.0%，且由于氫甲酰化的增碳作用，C2+OH中C3+OH的占比可達(dá)75.6%，顯著提升碳的利用率。

　　研究表明，在K-Ni共修飾的Fe催化劑中，K-Ni之間協(xié)同作用機(jī)制顯著提升了C2+OH生成的時(shí)空收率，即Ni的引入促進(jìn)了*CHx中間體形成，K的存在可抑制*CHx深度加氫，二者協(xié)同增強(qiáng)了*CO-*CHx偶聯(lián)。同時(shí)，K與Ni的引入能夠加速活性相Fe5C2生成與原位再碳化。因此，該催化劑表現(xiàn)出高活性與較好的使用穩(wěn)定性。

　　為進(jìn)一步提高碳原子利用率和產(chǎn)物中C2+OH的選擇性，研究人員利用接力催化思想，構(gòu)建了“CO2加氫-烯烴氫甲酰化-醛加氫”兩段三催化劑的串聯(lián)體系，將產(chǎn)物中多余的烯烴轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的醛或醇。與單段的1Ni-4K/Fe催化劑相比，該串聯(lián)催化體系C2+OH選擇性可達(dá)55.0%，時(shí)空收率可達(dá)980.5mg/g/h。同時(shí)，得益于氫甲酰化反應(yīng)的增碳作用，該串聯(lián)體系中C3+OH在總醇中占比從單催化劑的41.0%提升至75.6%。

　　近日，相關(guān)研究成果以Catalytic Tandem CO2 Hydrogenation and Hydroformylation for High-yield Synthesis of C2+ Alcohols為題，發(fā)表在A(yíng)CS Catalysis上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)、科學(xué)技術(shù)部、甘肅省等的支持。

CO2加氫合成C2+OH的反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)