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　　近日，中國科學院上海高等研究院綠色氫能與高效儲能研究團隊在工業級電流密度下PEM電解合成H₂O₂方面取得進展。相關研究成果以Oxygen Functional Groups Regulate Cobalt-Porphyrin Molecular Electrocatalyst for Acidic H₂O₂ Electrosynthesis at Industrial-Level Current為題，發表在《德國應用化學》上。

　　該團隊提出了特定的OFG調節策略，使用了與π-π堆疊策略耦合的受控熱分解，設計了一系列還原氧化石墨烯負載的鈷卟啉分子催化劑（CoTPP@RGO）。X射線光電子能譜顯示，在特定的溫度范圍內，RGO上單個OFG的變化可以被控制。研究利用X射線吸附光譜、原位拉曼光譜和開爾文探針力顯微鏡發現，羧基和環氧基通過長程作用與Co中心相互作用，而羥基通過短程作用直接與Co中心配位，導致Co中心的不同電荷分布。密度泛函理論驗證了關鍵中間體在特定OFG調節的活性中心上的吸附能不同，揭示了長程相互作用方式利于CoN4活性位點，從而優化2e- ORR選擇性。在流動池中，催化劑在200 mA cm^-2電流密度下實現了約21 mol h^-1gcat^-1的穩定H₂O₂生產速率，甚至在500 mA cm^-2電流密度下達到了約50 mol h^-1gcat^-1的速率。研究發現，以該催化劑為陰極的PEM電解槽，可以在約2.1 V的低電池電壓和400 mA cm^-2的電流密度下連續穩定生產高達7wt%的純H₂O₂水溶液超過200小時。上述成果為催化劑活性中心電子結構的理性設計提供了新策略。

　　研究工作得到國家重點研發計劃等的支持。

分子催化劑在PEM電解合成雙氧水器件中的應用